非線性光學主要是研究強光和弱光與物質之間相互影響,從而產生一些新奇的物理效應的學科。
非線性光學打破常規線性物理現象,使用強光與物質相互作用從而改變物質本身的光學特性。而產生三階非線性極化效應的介質,既可以是各向異性的晶體介質,也可以是各向同性的介質,具有普遍性。
近年來,隨著科技的不斷進步光學領域迅速發展,微納結構增強薄膜三階光學非線性成為當下研究的熱點問題。三階非線性光學材料具有大的應用前景,讓其研究熱度一直居高不下。更重要的是非線性光學的出現不僅重新定義了人們對新材料和結構研究方法以及應用的認知,還激發了應用領域井噴式的創新發展。
光入射進入介質引發非線性吸收時,其吸收由線性和非線性兩部分組成,線性吸收不隨光強變化產生影響,非線性吸收在材料的損傷閾值內隨光強的變化而發生改變。
光與介質之間相互作用我們主要針對三階非線性吸收進行分析其主要包括飽和吸收、反向飽和吸收、雙光子吸收、自由載流子吸收等。
飽和吸收:
當強光入射進入介質,入射光強增大到一定范圍介質對入射光的吸收逐漸飽和。
入射光繼續增強,介質對入射光不再吸收,大于飽和值的光則透過介質。電子弛豫時長大于光子對材料的激發速率進而引發了材料的飽和吸收。
入射光強的不斷增大使得介質中的電子從基逐漸向激發態轉移,當基態的電子全部被激發到激發態。
重新弛豫時間不足電子無法回到基態 ,光強增大到一定范圍基態電子全部到達激發態出現了基態漂白。
這時基態沒有電子需要弛豫通常會出現單光子吸收,而單光子吸收又分為兩大類型其中包括直接躍遷和間接躍遷兩種。直接躍遷類型指的是電子直接從下能級的導帶被激發至上能級的價帶。
直接躍遷的出現主要源于材料的兩個能帶直接在 K-K 空間對稱,即使不存在橫向的動量守恒也能進行直接躍遷。間接躍遷指的是能級之間不能直接進行躍遷,在不滿足橫向動量守恒的情況下,下能級的導帶與上能級的價帶能帶的 K 值不同,動量守恒是其躍遷的必要條件。
實現動量守恒必須通過吸收來進行間接躍遷。飽和吸收的類型多樣可控性好在眾多良好的非線性材料中都存在,在激光器激光諧振腔器件和吸收保護薄膜材料領域的應用上十分廣泛。
反飽和吸收:
當強光入射進入介質,入射光強增大到一定范圍介質對入射光的吸收逐漸飽和,入射光繼續增強,介質對入射光吸收突破材料飽和吸收閾值極限繼續對入射光進行吸收的現象被稱為反飽和吸收現象。
材料具有反飽和吸收性質當入射光強不斷增大時,介質本身的基態和激發態具有的吸收激發態大于基態,其激發態吸收截面也大于基態,進而激發態的吸收變大來源于很多的電子泵浦。
如果入射光強較弱,材料在線性領域不會激發非線性吸收,這樣能使材料具有較高的線性透過率,當入射光強增大材料激發非線性吸收,材料對入射光進行吸收攔截,利用這種性質我們可以制作光限幅材料和全光開關。
雙光子吸收:
強光入射樣品對入射光在從低能級到高能級的過程中產生的吸收,一個光子不足以使其躍遷進而對入射光繼續吸收一個光子的非線性吸收類型被稱為雙光子吸收。
雙光子吸收效應的產生既可以是單光束入射也可以是雙光束入射,入射光源一般為脈沖激光,介質中電子能級間的躍遷所要吸收的能量大小為光子能量大小的兩倍。被激發的介質因為強光入射對單光束的一對光子進行吸收。
當雙光束入射通過介質時,兩個入射光束的頻率之和圖片與被照射樣品之中的電子躍遷所需要的頻率相同,那么被照射的介質會同時對兩束入射光的光子進行雙光子吸收,通過樣品的光束進行監測會發現兩束入射光同時衰減。
雙光子吸收的物理模型可以理解為介質中電子進行能級躍遷因為無法一次性吸收一個光子進行躍遷因此需要進一步吸收光子,當吸收一個光子時電子躍遷到處于低能級和高能級之間的虛擬態,吸收第二個光子整個躍遷過程完成電子到達高能級。
雙光子吸收屬于典型的瞬態吸收,當吸收雙光子也不能完成能級躍遷時介質可以吸收更多的光子進行能級躍遷被稱為多光子吸收。擁有雙光子吸收特性的材料對光限幅、信息儲存等多方面都有很廣泛的應用。
自由載流子吸收:
自由載流子吸收的出現會伴隨著多光子吸收,屬于非線性瞬態吸收。
當入射光刺激介質產生雙光子吸收,電子吸收能量躍遷到導帶后進入更高的能級電子因為自身吸收能量過多掙脫束縛成為自由載流子,自由載流子吸收通常容易在半導體非線性介質中被觀測到。
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